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  • Síntesis y caracterización de superficies electroactivas modificadas con films delgados de polímeros microporosos de coordinación1


    1. Trabajo Final - UNLP - FCE - Lic. en Cs. Químicas. Texto producido con LaTeX

    Juan Allegretto 1
    Director: Omar A. Azzaroni2
    Co-Director: Matías Rafti 3
    Tutor: Jimena Tuninetti 4


    1. Alumno de la Carrera de Lic. en Cs. Qcas.

    2. Inv. Independiente–CONICET–INIFTA–FCE–UNLP, email: azzaroni@inifta.unlp.edu.ar

    3. Inv. Adjunto –CONICET–INIFTA–FCE–UNLP, email: mrafti@quimica.unlp.edu.ar

    4. Becaria Post-Doctoral–CONICET–INIFTA–FCE–UNLP, email:

    Agradecimientos

    \label{agradecimientos} Aca van los agradecimientos.

    Prólogo

    \label{Prologo} Aca se escribe un pequeño prologo de la tesina con los alcances generales, etc.

    Introducción

    Consideraciones Generales sobre PMCs

    \label{sec:intr-gene} Los Polímeros Microporosos de Coordinación ó PMCs (Microporous Coordination Polymers - MCPs), también conocidos como Metal Organic Frameworks o MOFs son una clase relativamente nueva de material híbrido cristalino constituido por nodos metálicos (o clusters conteniendo metales) y linkers orgánicos (Hoskins 1989, Yaghi 1998). Algunas de las principales características de esta familia de materiales son sus áreas superficiales inusualmente altas y la gran variedad de metales y linkers posibles, por lo cual los MCPs se han constituido como una atractiva opción en aplicaciones relacionadas con energías limpias y almacenamiento de gases o adsorción selectiva en fases líquida y gaseosa (Zhou 2012, Férey 2008). Los MCPs demostraron ser una alternativa válida cuando se usan para separación en fase líquida, y su desempeño es superior al de materiales tradicionales como carbones activados o zeolitas (Cychosz 2008). Más aún, dentro de una serie de MCPs isoestructurales, se ha demostrado que la utilización de linkers orgánicos con diferente estructura electrónica cambia radicalmente el desempeño del material para la adsorción, constituyendo un buen ejemplo de sintonía fina aplicada a la síntesis de materiales para una aplicación deseada (Park 2011).
    Las temperaturas utilizadas para la síntesis solvotermal de MCPs son relativamente bajas (<250 C). Además de agua, los solventes más utilizados son alcoholes, dialquilformamidas y piridina. Las técnicas utilizadas para la caracterización incluyen microscopías electrónicas, análisis elemental, termogravimetría, adsorción de gases, y espectroscopías Raman y UV-visible. Técnicas basadas en luz sincrotrón tales como espectroscopías EXAFS o NEXAFS permiten obtener información estructural adicional acerca del cluster inorgánico o la manera en la que se une al linker orgánico (Prestipino 2006, Bordiga 2010).
    Basados en lo arriba discutido, se propone realizar la síntesis solvotermal de films del polímero de coordinación microporoso denominado ZIF-8 (acrónimo que corresponde a Zeolitic Imidazole Framework, dada la similitud de esta familia de compuestos con la arquitectura clásica de las zeolitas), compuesto por centros metálicos de Zn\(^{2+}\) tetraédricamente coordinados el ligando bidentado 2-Metilimidazol (mIm) (Hou 2012). Se estudiará el efecto en la morfología y electroactividad del film de la inclusión de un polielectrólito (PSS, o Ácido Poliestiren Sulfónico) en distintas etapas de la síntesis (Cravillon 2011).
    Una aplicación particularmente interesante es la utilización de los MCPs como films delgados para la modificación de las propiedades superficiales de un determinado sistema. El ejemplo más directo es la modificación de electrodos de modo de lograr selectividad a la presencia de un analito o incrementar la eficiencia de un proceso dado (Morozan 2012). La síntesis de films mecánicamente robustos y con morfologías controladas presenta desafíos múltiples y será el objeto de estudio del presente plan de trabajo.

    Aplicaciones y distintas clases de PMCs

    \label{sec:intr-apl} En esta seccion deben describirse los diferentes tipos de PMCs y sus aplicaciones

    Estructura, modificaciones via precursores y post-sintéticas

    \label{sec:intr-modif} En esta seccion deben describirse las diferentes formas de modificar PMCs y las condiciones necesarias para ellos